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更(gēng)新(xīn)時間：2021-12-26
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為(wéi)了提高水凝(níng)膠(jiāo)拉伸性能就(jiù)需(xū)要引入能(néng)量耗(hào)散(sàn)機製，傳統方(fāng)法有設(shè)計網絡結構(gòu)，構(gòu)建(jiàn)復(fù)合(hé)材料(liào)和引(yǐn)入微凝膠增(zēng)強效(xiào)應(yīng)（可視為兩相(xiāng)復合凝膠）。但(dàn)是(shì)在不引(yǐn)入其(qí)他合成(chéng)高分(fēn)子的情況(kuàng)下，要(yào)提升纖維素水凝(níng)膠(jiāo)的拉(lā)伸性能主(zhǔ)要(yào)需(xū)從交(jiāo)聯(lián)策略著手(shǒu)，設計(jì)出(chū)能(néng)量(liáng)耗散能力強的(dí)超拉伸(shēn)網(wǎng)絡(luò)結構(gòu)。目前(qián)對(duì)於水凝膠的交聯(lián)策略主(zhǔ)要有(yǒu)三種(zhǒng)：物理(lǐ)交(jiāo)聯(lián)，化(huà)學交聯(lián)和(hé)雙交聯(lián)。常(cháng)用(yòng)的物(wù)理(lǐ)相互作(zuò)用(yòng)除了氫鍵(jiàn)外(wài)，還有疏(shū)水相互作(zuò)用，離子(zǐ)相互作(zuò)用(yòng)和(hé)主－客體(tǐ)相互作(zuò)用(yòng)等(děng)。纖維(wéi)素(sù)鏈(liàn)上豐(fēng)富(fù)的羥基(jī)與(yǔ)纖維素(sù)的三維立體(tǐ)構(gòu)象(xiàng)促(cù)使纖(xiān)維素水凝膠自帶(dài)氫(qīng)鍵(jiàn)交(jiāo)聯和鏈(liàn)間交錯纏結。2019年，Ｄ．Ｌｉｕ等人誘導大腸(cháng)杆菌產生大量(liáng)的細菌纖(xiān)維(wéi)素，通(tōng)過氫鍵直(zhí)接交聯製備(bèi)水(shuǐ)凝(níng)膠(jiāo)。改(gǎi)性(xìng)後的細(xì)菌(jūn)纖維素(sù)水凝(níng)膠網絡(luò)致(zhì)密但仍清晰，大拉(lā)伸(shēn)率可(kě)達28.67％。另一方麵，纖(xiān)維素具有大量的(dí)氫鍵結(jié)構(gòu)，這在(zài)很大(dà)程度上(shàng)限製(zhì)了(liǎo)室溫下(xià)它(tā)在水和(hé)有機介質(zhì)中的溶解(jiě)度(dù)。隨(suí)著NaOH／尿(niào)素(sù)水體係，Ｎ-甲基嗎(má)啉-Ｎ-氧(yǎng)化(huà)物水合物，離子(zǐ)液(yè)體(tǐ)等(děng)溶劑體係(xì)的開發，通過(guò)重(zhòng)建再生(shēng)纖維素分子間(jiān)和分(fēn)子內的氫鍵，可以(yǐ)製(zhì)備(bèi)再生纖(xiān)維素(sù)水(shuǐ)凝膠(jiāo)。2019年，Ｘ．Ｆ．Ｚｈａｎｇ等人(rén)用高濃度(dù)的ZnCl2離子溶液(yè)溶(róng)解棉纖(xiān)維素(sù)，並將(jiāng)離(lí)子(zǐ)化合(hé)物（ＺｎＣｌ２／ＣａＣｌ２）整(zhěng)合到纖維(wéi)素(sù)水凝(níng)膠網絡中，得到(dào)Ｚｎ２＋／Ｃａ２＋／纖(xiān)維素(sù)配位(wèi)鍵(jiàn)組(zǔ)成(chéng)的(dí)物(wù)理(lǐ)交聯(lián)水凝(níng)膠，如圖１所(suǒ)示(shì)。這(zhè)種新型纖(xiān)維(wéi)素(sù)基水凝膠拉伸率(shuài)達(dá)到１２０．０％。
為(wéi)了保證(zhèng)纖維素的穩(wěn)定(dìng)結構和有(yǒu)效溶脹(zhàng)，凝(níng)膠過程中，一(yī)般會(huì)加入化學(xué)交聯劑(jì)促進三維網絡的共
價(jià)結(jié)合(hé)。目(mù)前(qián)報(bào)道多(duō)的(dí)化學交(jiāo)聯(lián)劑有環(huán)氧化物，烷基(jī)鹵化物(wù)和含環氧(yǎng)鹵(lǔ)化基團(tuán)的(dí)化合(hé)物(wù)等。鹵(lǔ)代烷與(yǔ)纖(xiān)維素反(fǎn)應(yīng)需(xū)要較(jiào)強的(dí)鹼性環(huán)境，因此實際操作中常用含(hán)環氧(yǎng)鹵化基(jī)團的化(huà)合(hé)物(wù) （如環氧氯丙(bǐng)烷）進(jìn)行化(huà)學交聯。2019年，Ｘ．Ｃｕｉ等(děng)人以(yǐ)豆(dòu)渣(zhā)中提取的(dí)纖維素為(wéi)原(yuán)料，通(tōng)過(guò)向其中(zhōng)加(jiā)入(rù)環(huán)氧(yǎng)氯(lǜ)丙烷 （ＥＣＨ）與無(wú)水葡萄糖(táng)單(dān)元 （ＡＧＵ），製備(bèi)了具有良好(hǎo)機械性(xìng)能的纖(xiān)維(wéi)素(sù)水(shuǐ)凝膠。通過改變(biàn)水(shuǐ)凝(níng)膠的含水(shuǐ)量，可調(tiáo)節(jié)機械(xiè)性(xìng)能(néng)，其大拉伸率可(kě)達(dá)107％。化學交(jiāo)聯水(shuǐ)凝(níng)膠(jiāo)也可(kě)以在交聯劑的存在下，通過單體自(zì)由(yóu)基聚(jù)合得(dé)到(dào)，自由(yóu)基(jī)聚(jù)合具(jù)有(yǒu)高(gāo)反應活(huó)性(xìng)和(hé)對水(shuǐ)環境的(dí)要求相對(duì)溫和等優勢(shì)。2019年，Ｒ．Ｐ．Ｔｏｎｇ等人通過(guò)醚(mí)化(huà)改(gǎi)性在NaOH／尿素水溶液(yè)中製備(bèi)烯丙基纖(xiān)維素(sù)，再由(yóu)熱(rè)引發(fā)自由基(jī)聚(jù)合(hé)得(dé)到纖(xiān)維素水(shuǐ)凝(níng)膠 （ＣＩＨ），其具有(yǒu)高可拉伸(shēn)性(xìng) （拉(lā)伸率126％）。通過(guò)合理調整化學交聯(lián)密度(dù)，還可以控製水凝(níng)膠(jiāo)的(dí)各(gè)項性(xìng)能(néng)。此外(wài)，該 ＣＩＨ 可以作(zuò)為可(kě)靠和穩定的(dí)應(yīng)變(biàn)傳感器(qì)，並已成功用於監測人(rén)類活(huó)動(dòng)。
雙(shuāng)交(jiāo)聯水(shuǐ)凝膠(jiāo)具有突出的性(xìng)能(néng)優(yōu)勢(shì)，2016年(nián)，Ｄ．Ｚｈａｏ等(děng)人利用環氧氯丙烷(wán)加(jiā)氫(qīng)鍵交聯方法(fǎ)製備(bèi)了雙交(jiāo)聯 （ＤＣ）纖維(wéi)素水(shuǐ)凝膠，如圖(tú)２所(suǒ)示(shì)。研(yán)究(jiū)了 ＤＣ纖(xiān)維(wéi)素水(shuǐ)凝(níng)膠中化學交聯域和(hé)物(wù)理(lǐ)交聯域(yù)的(dí)形(xíng)成和空間(jiān)分布(bù)，發現(xiàn)環(huán)氧氯丙烷(wán)與(yǔ)葡(pú)萄糖(táng)單(dān)元的(dí)物(wù)質的(dí)量(liáng)的(dí)比(bǐ)和(hé)乙(yǐ)醇水溶(róng)液(yè)的濃度是調(tiáo)控 ＤＣ纖維(wéi)素水凝膠力學(xué)性能的(dí)兩個(gè)關鍵參(cān)數(shù)。2019年，Ｄ．Ｄ．Ｙｅ等人設(shè)計了(liǎo)一種綠(lǜ)色(sè)路綫來製備(bèi)超(chāo)堅韌的再生(shēng)纖(xiān)維素(sù)薄(báo)膜(mó)，在(zài)鹼(jiǎn)／尿素水溶液體係(xì)中溶(róng)解纖維(wéi)素，向其中直(zhí)接引(yǐn)入氫鍵，風(fēng)幹(gān)後進(jìn)行(háng)結(jié)構致密化(huà)處(chǔ)理，水(shuǐ)凝膠(jiāo)的(dí)強度(dù)得到了提高，但(dàn)拉(lā)伸率僅(jǐn)達到(dào)12.4％。為(wéi)了(liǎo)得到(dào)超拉(lā)伸率的純纖維素水凝(níng)膠，再(zài)引(yǐn)入(rù)化學(xué)交聯(lián) （環(huán)氧(yǎng)氯丙(bǐng)烷(wán)）加(jiā)氫鍵的(dí)組(zǔ)合形(xíng)式(shì)，使(shǐ)棉(mián)纖(xiān)維素的拉(lā)伸(shēn)率由僅(jǐn)有氫鍵交(jiāo)聯時的12.4％提(tí)升到了44.1％。通(tōng)過(guò)長短鏈(liàn)和(hé)內外(wài)層結(jié)構(gòu)設計(jì)，製(zhì)備(bèi)出雙(shuāng)網絡結(jié)構(gòu)的水凝膠(jiāo)，外(wài)層(céng)短鏈增(zēng)加損耗模(mó)量的同時，內(nèi)層長(cháng)鏈交(jiāo)錯(cuò)纏(chán)繞(rào)，大幅度(dù)提高(gāo)了(liǎo)水 凝 膠 的(dí) 大 拉 伸 率。2019年(nián)，Ｄ．Ｄ．Ｙｅ等(děng)人通過(guò)纖維素(sù)與低分(fēn)子量和高分子(zǐ)量(liáng)交聯劑(jì)的序(xù)貫(guàn)反(fǎn)應，構(gòu)建(jiàn)了(liǎo)化學(xué)雙交聯纖(xiān)維素(sù)水凝(níng)膠 （ＤＣＨ），得到(dào)了相(xiāng)對短鏈和(hé)長鏈(liàn)的交(jiāo)聯網絡(luò)。他(tā)們提出了ＤＣＨ 的加固機(jī)理(lǐ)，短(duǎn)鏈交聯(lián)的(dí)斷(duàn)裂(liè)有(yǒu)效(xiào)地分(fēn)散(sàn)了機械(xiè)能量，而長鏈交(jiāo)聯維持了(liǎo) ＤＣＨ 的彈性(xìng)，因此(cǐ)，ＤＣＨ 的大拉(lā)伸率(shuài)達到(dào)94.5％，此短鏈(liàn)和(hé)長鏈(liàn)交聯的雙(shuāng)網絡(luò)對(duì)纖維素(sù)水凝膠力(lì)學(xué)性(xìng)能的(dí)提高(gāo)起到(dào)了重(zhòng)要作(zuò)用(yòng)。2019年(nián)，Ｒ．Ｐ．Ｔｏｎｇ 等人在自由基聚(jù)合得到(dào)纖維(wéi)素(sù)水(shuǐ)凝(níng)膠(jiāo)的基(jī)礎上(shàng)，將(jiāng)水(shuǐ)凝膠浸入(rù)飽(bǎo)和ＮａＣｌ溶液中進行(háng)物理交(jiāo)聯(lián)，製(zhì)備物化雙交(jiāo)聯纖維素水(shuǐ)凝(níng)膠(jiāo)，其(qí)大拉伸率達到(dào)了(liǎo)236％。值得一提(tí)的是，該水(shuǐ)凝膠(jiāo)應變(biàn)傳(chuán)感(gǎn)器(qì)在(zài)測量手臂和手(shǒu)腕的(dí)彎曲等(děng)常規動作時信號(hào)穩定，效果(guǒ)良好(hǎo)，並(bìng)在(zài)－２０℃時仍具有良好(hǎo)的拉(lā)伸性能，為(wéi)柔性(xìng)電子(zǐ)器件在(zài)大(dà)範(fàn)圍溫度下的(dí)應(yīng)用提供(gōng)了(liǎo)參考(kǎo)。截至目前，已(yǐ)有(yǒu)很(hěn)多關於物理或(huò)化學(xué)策略用來(lái)構(gòu)建(jiàn)有效(xiào)能(néng)量耗散機製(zhì)的(dí)纖維(wéi)素基(jī)水凝膠的(dí)研(yán)究。已報道的水凝膠(jiāo)的各種交(jiāo)聯(lián)策略及其拉(lā)伸(shēn)率(shuài)的對(duì)應關係(xì)如表１所示。
在交(jiāo)聯(lián)方法已(yǐ)經確(què)定的情(qíng)況(kuàng)下，還(huán)可以通過設計幾何結構(gòu)來滿(mǎn)足(zú)在(zài)實際(jì)應(yīng)用(yòng)時的超拉伸要(yào)求(qiú)。常
見的可拉伸結構有：島(dǎo)橋，波浪(làng)／皺 紋，紡(fǎng)織和(hé)剪紙。對於(yú)水(shuǐ)凝膠，常采(cǎi)用(yòng)波浪(làng)結構來提升其在(zài)應用時的拉(lā)伸率(shuài)。以纖(xiān)維(wéi)素水凝(níng)膠為例，在(zài)製(zhì)備器(qì)件之前，先(xiān)把(bǎ)水(shuǐ)凝(níng)膠(jiāo)進行預(yù)拉伸(shēn)，然後(hòu)將已(yǐ)被拉伸的(dí)水凝(níng)膠(jiāo)與其他器件(jiàn)進(jìn)行(háng)組合(hé)，隨後水凝膠收縮為(wéi)波浪結構。在施加應變的情況下，水凝膠可以產生及時(shí)充分(fēn)的形變(biàn)且(qiě)不被破(pò)壞(huài)，從而(ér)使整個(gè)襯底具(jù)備更(gēng)強(qiáng)的(dí)拉伸能力。
摘自：《電子皮(pí)膚(fū)用(yòng)纖(xiān)維素水(shuǐ)凝(níng)膠的(dí)研究(jiū)進(jìn)展(zhǎn)》 微納電子技術
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